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要在iPhone上设置打电话时还能上网（即同时使用移动网络数据通话功能），可以按照以下步骤操作。
1、打开手机的“设置”应用。
2、滑动到并点击“蜂窝网络”选项。
3、点击“蜂窝数据选项”。
4、在此页面中，找到并点击“语音数据”或“数据模式”选项。
5、选择“VoLTE”或“语音与数据同时传输”（具体名称可能因系统版本和运营商而异），这个选项允许在通话时保持网络连接。
6、返回主设置菜单，并确保“蜂窝数据”或“移动数据”是开启状态。
上述步骤可能因为手机系统版本和运营商的不同而略有差异，使用此功能可能会受到手机套餐和当地网络覆盖的限制，建议联系运营商确认是否支持该功能并了解相关资费情况，如果仍然无法使用该功能，可能需要联系运营商或寻求专业技术人员的帮助。